Gaúcho de Porto Alegre, Wolney de Assis começou sua carreira no fim da década de 1950, numa montagem de "Egmont", de Goethe, apresentada no Festival de Teatro Amador de Santos, chamando a atenção de Sábato Magaldi, então crítico do jornal O Estado de S Paulo, que o incentivou a seguir carreira em São Paulo. Nos anos 1960, ele se destacou em montagens do Teatro de Arena e do Oficina, tendo substituído Ron Daniels (na época, Ronaldo Daniel) no papel de Nil, na montagem de "Pequenos Burgueses" (1963/64), peça de Gorki dirigida por José Celso Martinez Corrêa O ator Renato Borghi, que interpretava Piotr, lembra de Wolney como um ator "culto, que sempre teve uma relação muito unida com sua mulher Berta", evocando ainda sua parceria numa montagem de "Tio Vânia", dirigida por Hélcio Nogueira em 1998.
De fato, a premiada Berta Zemel, que conheceu Wolney em 1961, passou por momentos difíceis durante a ditadura militar. A ligação do ator com a política o manteve afastado dos palcos por 20 anos e Berta abdicou da carreira para acompanhar o marido em sua vida de militante perseguido pelo regime. Foi só em 1997 que, incentivado por ela, voltou a atuar, no filme "Os Matadores", a convite do cineasta Beto Brant.
Em 2006, ele foi visto como "o homem da caneta" no cultuado filme de Heitor Dhalia, "O Cheiro do Ralo". No mesmo ano dirigiu a peça "O Marinheiro", baseada em Fernando Pessoa, também inspirador de "A Chave", montada por Wolney em 2007.