Sua grande projeção nacional veio com a série “Designing Women”, exibida entre 1986 e 1991, na qual interpretou Charlene Frazier-Stillfield. O papel ajudou a consolidar seu nome na televisão e abriu caminho para trabalhos de diferentes gêneros.
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Ao longo das décadas seguintes, Smart participou de filmes como "Hora de Voltar", de 2004, "O Contador", de 2016, e "Babilônia", de 2022. Na TV, são inúmeros trabalhos em séries de destaque como “24 Horas”, "Fargo", "Mare of Easttown" e “Watchmen”.
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Em 2021, ela alcançou uma nova fase de reconhecimento ao interpretar a comediante Deborah Vance em “Hacks”, um dos papéis mais importantes de sua trajetória. Graças à série, Smart passou a ser ainda mais celebrada por crítica e público.
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